記者從中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所獲悉，近日該所聯(lián)合南方科技大學(xué)科研團隊在多相催化的溢流效應認識上取得了重要進(jìn)展?？蒲腥藛T首次在原子尺度上觀(guān)察并證實(shí)了金屬與載體界面控制的體相氧溢流現象，明確了該現象在多相催化反應中的重要作用，并據此提出了金屬-載體的“表面-界面-體相”協(xié)同催化的新機制。相關(guān)成果4月15日在國際學(xué)術(shù)期刊《自然》發(fā)表。

△觀(guān)測體相氧溢流過(guò)程的實(shí)驗平臺

溢流效應是多相催化反應的重要動(dòng)態(tài)特征之一，通俗來(lái)說(shuō)，就是催化劑中負載金屬與載體之間會(huì )發(fā)生活性物質(zhì)的擴散與遷移，這一過(guò)程直接影響催化反應的效率與結果。

截至目前，科學(xué)家對催化劑表面的溢流行為已有深入認識，但關(guān)于負載型金屬催化劑的體相，特別是金屬與載體界面是否存在類(lèi)似的溢流過(guò)程，以及其如何影響催化反應仍是未解之謎。

本工作中，研究團隊聚焦于高性能負載型Ru（釕）基催化劑的研發(fā)，利用原子分辨環(huán)境透射電鏡，從原子尺度原位解析了金紅石型二氧化鈦中Ru單顆粒的氧化機制，并首次在該過(guò)程中觀(guān)測到體相氧溢流，證實(shí)了載體中的晶格氧以空位介導的方式通過(guò)界面輸運至金屬顆粒。

與此同時(shí)，團隊還建立了皮米精度原子應變矢量分析方法，高分辨定量解析了氧溢流的行為，并追蹤到界面持續氧輸運所引發(fā)的載體局域晶格動(dòng)態(tài)應變，進(jìn)而揭示了金屬與載體界面對體相氧溢流的調控作用，闡明了界面結構適配是體相氧溢流通道暢通的保障。這種機制被證實(shí)廣泛存在于氧化物相低晶格失配度的金屬與載體界面催化劑體系，并在催化反應中發(fā)揮關(guān)鍵作用。

△金紅石型二氧化鈦體系中的體相氧溢流過(guò)程與載體局域晶格動(dòng)態(tài)應變分析

該研究基于顯微可視化證據，發(fā)現了金屬-載體三維體相參與催化過(guò)程的新機制，并揭示了界面結構對反應活性物質(zhì)遷移的關(guān)鍵影響，為多相催化界面結構設計及動(dòng)態(tài)反應特征提供了新的理論認識。

（總臺央視記者 帥俊全 褚爾嘉）